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《先进材料》报道我校在新型高能量密度锂硫电池设计策略
发布时间:2024-01-04   访问次数:10   作者:张亚运

近日,我校新蒲京88805张亚运副教授和龙东辉教授团队在高能量密度锂硫电池催化剂的设计方面取得新进展,该工作以“Enhanced Electron Delocalization Within Coherent Nano-heterocrystal Ensembles for Optimizing Polysulfide Conversion in High-Energy-Density Li-S Batteries”为题发表在Advanced Materials上。

锂硫电池以其理论容量1675 mAh g-1和出色的能量密度2600 Wh kg-1而被认为是下一代能量存储系统的有希望的竞争者。然而,在商业化过程中它们仍然存在着需要克服的重大技术障碍,其中最具挑战性的问题在于,硫和硫化锂(Li2S/Li2S2)的低电导率会引起缓慢氧化还原反应,导致实际容量不足和循环稳定性差。此外,锂多硫化物在电解液中的溶解导致有害的“穿梭效应”和电极体积膨胀,严重影响电化学循环性能。

对此,作者受拼图游戏启发并报告了一种催化剂设计策略,设计了一种由连贯的纳米异质晶体集合体组成的高活性表面催化剂。通过原位连贯晶界连接,组装了大量的纳米异质晶体表面,形成了固有稳定的纳米晶体网络。这增强了电子的去局域化,稳定了高活性晶体表面,并促进了催化剂的整体表面活性。连贯的纳米异质晶体集合体完全贯穿整个基质,在活性位点的暴露和活性物种的迁移优化方面发挥了作用。结果显示,该催化剂表现出优异的性能,基于NbN-NbC的锂硫电池展示出显著的放电容量(0.2C下为1270mA h g-1)和优秀的耐久性(平均容量衰减率为0.0382%每个循环)。使用先进的隔膜改性材料进一步有助于实现显著的面积容量,并且当集成到可折叠/可弯曲的锂硫袋式电池中时,突显了高性能和实用锂硫电池的发展前景。

图片说明:共格纳米异质晶群CNEs的制备及在Li-S电池中的作用机制示意图

实验和DFT计算结果表明,碳纳米异质晶体对硫转化和锂扩散具有促进作用。通过原位拉曼光谱和原位光学显微镜技术,对催化机制进行了深入研究,并揭示了碳纳米异质晶体催化剂实现快速反应动力学和有效抑制多硫化物迁移的机制,从而展现出卓越的性能。研究中使用NbN-NbC作为隔膜改性剂,锂硫袋式电池实现了高能量密度(>300 Wh kg-1)并展示了出色的柔韧性,为高能量密度储能系统提供了重要前景。本研究提出了一种开发高活性位点的创新电催化剂的有效策略,丰富了电催化剂的设计视角。

该工作第一作者为硕士研究生赵志强和潘禹锟,通讯作者为张亚运副教授和龙东辉教授。此外该研究成果得到了国家自然科学基金、上海市青年科技人才扬帆计划、上海市人才发展资金项目的支持。

原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202310052


 
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